论文题目：YIG/金属薄膜中自旋泵浦与自旋霍尔效应研究
摘要：电子具有电荷和自旋两种属性,基于电子电荷属性的微电子学在推动人类社会进步的历程中发挥了巨大的作用,但随着器件小型化和集成度的进一步提高,高功耗的问题显得日益严重,极大地限制了微电子学的发展,摩尔定律也不再适用。近些年来为了克服这一瓶颈,电子的自旋属性得到了广泛的关注。在自旋电子学发展史上,具有里程碑意义的工作是1988年Albert Fert和Peter Grunberg发现的巨磁电阻效应（GiantMagnetoresistance,GMR）。巨磁电阻发现之后,又发现了基于A1Ox和MgO的隧道磁电阻效应（Tunneling Magnetoresistance, TMR）、自旋转移力矩效应（Spin-Transfer Torque, STT）、自旋霍尔效应（Spin Hall Effect,SHE）等。如今已经成功研发出了大量基于电子自旋的新型自旋电子学器件,而且基于磁电阻效应的技术早已应用于磁传感器和硬盘读头中,实现了商业化的大规模生产,这对国民经济发展和人类社会进步起到持续的推动作用。在自旋电子学这一方兴未艾的学科中,近年来人们对自旋流的产生、探测以及调控产生了浓厚的兴趣。研究发现,利用纯自旋流可以只输运电子的自旋角动量而没有净电荷的流动,因此纯自旋流也可在铁磁绝缘体中传输,这样就可大大降低器件的功耗。在短短的几年中,一系列产生纯自旋流的方法相继被发现:如电注入、光注入、自旋塞贝克效应（Spin Seebeck Effect,SSE）以及自旋泵浦效应（Spin Pumping effect）等。目前研究自旋流的典型材料体系是由铁磁材料与非磁重金属构成的双层膜,已被广泛研究的材料有铁磁金属,如坡莫合金Ni81Fe19（Py）以及电子结构完全局域的亚铁磁性绝缘体,如钇铁石榴石Y3Fe5012（YIG）,与其接触的顺磁金属通常是具有强自旋轨道耦合作用的重金属,例如:Ta、Pt、W等,同时利用顺磁金属中的逆自旋霍尔效应（Inverse Spin Hall Effect, ISHE）来探测自旋流。目前研究确定,这些重金属的自旋霍尔角都在0.07～0.2范围,这远远不能满足实际需要,所以继续寻找新的大自旋霍尔角材料成为自旋电子学领域一大研究热点。近年来,反铁磁材料在纯自旋流的研究中备受关注。由于反铁磁材料具有很多独特的物理特性:无净磁化强度、理论上预言有很大的自旋轨道耦合强度、非共线的自旋等,与此同时,理论工作预测在反铁磁材料γ-FeMn、IrMn3和Cr中有可能存在非常大的自旋霍尔效应,而且基于反铁磁材料的隧穿各向异性磁电阻以及各向异性磁电阻均有相关报道。所有这些,使得反铁磁材料在自旋霍尔效应相关的领域逐渐开始崭露头角,但大量的研究工作尚待展开。自旋电子学领域另一研究热点围绕YIG/Pt界面的磁近邻效应展开。一般来讲,当Pt与磁性材料相接触时,界面附近的Pt原子层会产生自旋极化,这一效应被称作Pt的磁近邻效应,实验上利用X射线磁性圆二色性（X-ray Magnetic Circular Dichroism,XMCD）已经证实了 Pt磁近邻效应的存在,关于YIG/Pt体系磁近邻效应的争论也一直没有统一观点,并且争论焦点多集中在YIG/Pt体系的自旋塞贝克和自旋霍尔磁电阻研究中,而自旋泵浦作为一种界面效应是否受磁近邻效应的影响仍没有直接工作证明。基于对自旋流国内外研究现状的了解,我们选择了反铁磁FeMn的自旋霍尔效应、纳米厚度YIG/Pt双层膜中自旋流的起源、天线对自旋整流电压的调控等关键科学问题进行研究。本论文取得的主要结果如下:一、与顺磁态的FeMn相比,实验发现反铁磁序的FeMn自旋霍尔角更大且符号相反,其自旋扩散长度约为6.8 nm。为了研究顺磁性FeMn与反铁磁FeMn自旋霍尔效应的不同,我们选择Cu作为缓冲层,分别制备了 YIG/FeMn/Ni81Fe19和YIG/Cu/FeMn/Ni81Fe19样品,并且对其进行室温和低温（78K）的各向异性磁电阻测量。在YIG/Cu/FeMn/Ni81Fe19体系中,磁电阻曲线存在明显的交换偏置效应,表明FeMn是反铁磁性的;而在YIG/FeMn/Ni81Fe19体系的磁电阻曲线中没有出现交换偏置效应,表明FeMn是顺磁性的。我们利用自主搭建的自旋泵浦和自旋塞贝克系统分别测量YIG/FeMn/Cu和YIG/Cu/FeMn体系的逆自旋霍尔电压,得到YIG/FeMn/Cu和YIG/Cu/FeMn自旋泵浦电压的绝对值分别为1 μV和2 μV,自旋塞贝克电压的绝对值分别为0.2 μV和0.4 μV。两个样品的逆自旋霍尔电压不仅绝对值大小差别巨大,而且符号相反。通过制备YIG/Cu样品作为对比实验排除了 Cu层的影响,确定逆自旋霍尔电压的巨大差别来自具有不同磁结构的FeMn层。我们还制备了 YIG/W样品作为对比实验来标定顺磁性FeMn和反铁磁性FeMn自旋霍尔角的符号。根据相关的工作报道,W是具有负自旋霍尔角的材料,对比我们的实验结果可以确定:顺磁态的FeMn具有负的自旋霍尔角;反铁磁态的FeMn具有正的自旋霍尔角。我们进一步制备了不同厚度的顺磁性和反铁磁性FeMn样品,对其进行自旋泵浦效应测量,得到电压信号线宽与薄膜厚度的变化关系,拟合得到反铁磁FeMn的自旋扩散长度约为6.8 nm,与Pt的自旋扩散长度相近。与顺磁态FeMn相比,反铁磁FeMn中非共线的自旋排列方式很可能是引起自旋霍尔角变号的主要原因。这种非共线的自旋排列方式可以大大增强材料中的轨道铁磁性,进而增大自旋轨道耦合的强度。反铁磁有序性形成后,相反方向自旋之间强大的交换作用场也可以改变自旋的散射势,进而改变自旋霍尔角的符号。这在自旋流的相关研究,以及反铁磁材料在自旋电子学领域内的研究具有很高的参考价值。二、YIG/Pt的自旋泵浦实验表明,自旋流来源于YIG/Pt界面,而不是通常认为的来自YIG本身。我们利用自主搭建的铁磁共振和自旋泵浦复合测量系统,同时巧妙地结合Cu电极的贴片天线效应,对纳米厚度YIG/Pt体系的铁磁共振和逆自旋霍尔电压进行了原位表征。通过对Pt完全覆盖YIG、Pt部分覆盖YIG的样品进行测量,发现逆自旋霍尔电压信号的峰位与峰宽并不能与YIG的铁磁共振吸收峰对应,而是对应于一个共振磁场略小于YIG的微弱吸收峰,并且这个吸收峰只有在Cu电极发挥贴片天线效应时才可能观察到。我们进一步对YIG/Pt进行面内360°转角度电压测量,发现电压信号是由逆自旋霍尔电压和自旋整流电压叠加而成,并且两部分电压信号与面内转角的函数关系与理论吻合。我们推测:在纳米厚度YIG/Pt体系的自旋泵浦实验中,自旋流不是来自大家通常认为的YIG,而是来自YIG/Pt的界面,其中Pt层的界面很可能存在由YIG或者从YIG扩散的Fe离子诱导的铁磁性极化。为了证明这个推理,我们利用第一性原理计算分别计算了 YIG/Cu界面、YIG/A1界面的顺磁金属由于磁近邻效应而诱导的磁矩。计算结果显示Cu层界面极化的磁矩与YIG磁矩反向,其磁矩大小约为磁化Pt的1/5,而界面处的Al没有诱导磁矩。进一步,我们对YIG/Cu/Pt和YIG/Cu/Ta进行了铁磁共振与自旋泵浦的原位表征。实验结果显示:逆自旋霍尔电压信号所对应的铁磁共振吸收峰与YIG的铁磁共振吸收峰相比,向低磁场方向移动了 25Oe,并且两个样品电压信号符号相反,而在YIG共振吸收峰位置没有探测到逆自旋霍尔电压。这说明在YIG/Cu/Pt和YIG/Cu/Ta样品中自旋流的来源是界面处被磁化的Cu层,而YIG/Al/Pt样品中由于无磁近邻效应的存在而没有探测到逆自旋霍尔电压。我们假设自旋流的来源是YIG,对该实验系统中逆自旋霍尔电压的极限值进行了理论分析。结果表明:由YIG磁化强度进动所产生的自旋流转化而来的逆自旋霍尔电压仅为nV量级,小于实验测得的电压三个数量级。换言之,实验探测到的逆自旋霍尔电压的来源并不是YIG的磁化强度进动产生的自旋流转化来的。我们结合实验、第一性原理计算以及理论推导证明了:由于YIG与Pt的电子结构差异非常大,在纳米厚度的YIG体系里,YIG的磁化强度在发生铁磁共振过程中产生的角动量改变很难有效地传递到Pt中;实验上测到的直流电压信号是源于YIG/Pt界面,其界面处的Pt很可能是被YIG或者是由YIG中扩散的Fe离子磁化而变成铁磁性。这一研究结果为铁磁绝缘体与非磁性金属的异质结中界面自旋混合电导的研究提供了新的思路。三、发现了贴片天线对铁磁性金属薄膜磁化动力学过程的放大作用。我们将10nmNi81Fe19薄膜与贴片天线结合,利用不同尺寸的贴片天线实现铁磁共振条件下自旋整流电压信号不同程度的放大,通过拟合自旋整流电压信号得到天线的相对放大倍数;进一步,将10nmCo薄膜与贴片天线结合,实现非共振条件下,自旋整流电压信号和低磁场微波吸收信号的显著放大,首次在10 nm铁磁性金属薄膜中探测到磁化翻转过程产生的低磁场微波吸收峰;最后,我们利用OOMMF微磁学模拟分析Co薄膜反磁化过程中磁矩的动态变化情况。结合实验测得的非共振条件下自旋整流电压,分析得出,由于Co薄膜反磁化过程中,磁畴壁消失的时刻磁矩具有高度随机的各向异性,在自旋转动过程中产生低磁场的微波吸收信号。我们的实验不仅为调控铁磁性金属薄膜磁化动力学和电探测其磁化翻转提供了一种全新的手段,还通过显著提高低磁场微波吸收峰的信噪比,使得该技术在低磁场传感器中具有重要的应用前景。综上所述,本论文主要采用了铁磁共振、自旋泵浦、自旋塞贝克等测量手段,详细研究了反铁磁FeMn的自旋霍尔效应、纳米厚度YIG/Pt双层膜中自旋流的起源、天线对自旋整流电压的调控等关键科学问题,为自旋泵浦和自旋霍尔效应的实际应用提供了理论与实验的指导。
关键词：自旋流;铁磁绝缘体;自旋霍尔效应;自旋泵浦;自旋塞贝克
学科专业：材料物理与化学
摘要
ABSTRACT
主要符号说明
缩略词
第1章 绪论
1.1 自旋电子学与纯自旋流
1.2 自旋流的产生与探测
1.2.1 自旋霍尔效应和逆自旋霍尔效应
1.2.2 电注入
1.2.3 自旋泵浦效应
1.2.4 自旋塞贝克效应
1.2.5 光注入与光探测
1.3 铁磁绝缘体中自旋流研究现状
1.4 Pt的磁近邻效应
1.5 本论文的研究思路与内容
参考文献
第2章 样品制备技术和表征方法
2.1 样品的制备技术
2.1.1 磁控溅射原理与仪器
2.1.2 脉冲激光沉积技术
2.1.3 液相外延技术
2.2 样品的分析测试方法
2.2.1 X射线衍射
2.2.2 原子力显微镜
2.2.3 台阶仪
2.2.4 振动样品磁强计
2.2.5 超导量子干涉仪
2.2.6 自主搭建的低温电输运测试平台
2.2.7 自主搭建的自旋泵浦测量系统
2.2.8 自主搭建的自旋塞贝克测量系统
参考文献
第3章 自旋泵浦测量系统的搭建
3.1 引言
3.2 系统工作原理和数据处理
3.3 系统测试
3.3.1 逆自旋霍尔电压的定量分析
3.3.2 自旋整流电压的定量分析
3.4 本章小结
参考文献
第4章 FeMn薄膜中反铁磁序对其自旋霍尔效应的影响
4.1 引言
4.2 样品的制备
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 YIG薄膜的结构与磁性表征
4.3.2 FeMn的磁结构及性能
4.3.3 FeMn薄膜的自旋霍尔效应
4.4 本章小结
参考文献
第5章 纳米厚度YIG/NM薄膜的自旋泵浦及自旋流起源
5.1 引言
5.2 样品的制备
5.2.1 YIG靶材烧结
5.2.2 YIG/NM异质结构薄膜制备
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 YIG薄膜的结构与磁性表征
5.3.2 测量技术
5.3.3 自旋整流与自旋泵浦理论
5.3.4 YIG/Pt双层膜的自旋泵浦效应
5.3.5 YIG中自旋泵浦电压理论研究
5.3.6 FM/Cu(Al)磁近邻效应的第一性原理计算
5.3.7 YIG/Cu/Pt(Ta)和YIG/Al/Pt三层膜的自旋泵浦效应
5.4 本章小结
参考文献
第6章 贴片天线对铁磁性金属薄膜磁化动力学的调控
6.1 引言
6.2 样品的制备
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 利用贴片天线调控自旋整流电压
6.3.2 利用贴片天线放大非共振条件下磁化动力学
6.3.3 Co薄膜的微磁学模拟
6.4 本章小结
参考文献
第7章 总结与展望
7.1 总结
7.2 本论文的特色与创新
7.3 工作展望
致谢
博士期间参加的学术会议