乏燃料池（精选五篇）
乏燃料池 篇1
2011年3月11日, 日本东部发生9级大地震并引发一系列巨大海啸, 袭击了日本东部海岸。海啸浪潮深入到电厂内部, 造成除一台应急柴油发电机 (6B) 之外的其它应急柴油发电机电源丧失, 核电厂的直流供电系统也由于受水淹而遭受严重损坏, 仅存的一些蓄电池最终也由于充电接口损坏而电力耗尽。2011年3月15日6:00, 4号机组燃料厂房发生氢气爆炸。福岛第一核电厂核事故期间接连不断的氢气爆炸给公众造成了极大的心理冲击。实际上, 在以往核电厂设计中非常关注安全壳内的氢气控制问题, 主要是为了避免在安全壳内发生氢气爆炸现象, 导致最后一道放射性屏障失效。但这次福岛第一核电厂事故所发生的氢气爆炸却发生在安全壳外, 在未预计的位置发生氢气爆炸现象, 说明以往对核电厂严重事故下的氢气行为的认识存在不足。
2 法规与导则要求
2.1 国家核安全局的要求
福岛核事故后, 为了进一步提高我国核电厂的核安全水平, 规范各核电厂共性的改进行动, 国家核安全局组织编制了《福岛核事故后核电厂改进行动通用技术要求》 (简称《通用技术要求》) , 作为核电厂后续改进行动的指导性文件。
《通用技术要求》的编制结合了我国核电厂的实际情况, 综合考虑福岛核事故后的初步经验反馈, 集合了行业内各方的意见, 反映了目前国内核能界对于福岛核事故后安全改进的认识水平, 是用于指导我国核电厂开展改进工作的综合性文件。其中的第4专题是“乏燃料池监测的技术要求”, 该专题要求在建和运行压水堆核电厂总过增设乏燃料池监测设备和手段, 如液位、温度监测, 以获取事故后乏燃料水池的必要信息。对监测设备要求能在设计基准地震下保证其功能, 并在主控室或其他适当位置设置相关的指示信息, 并设置相应的报警。另外对监测的量程也提出了要求。
2013年5月21日, 国家核安全局发布关于征求《“十二五”期间新建核电厂安全要求 (征求意见稿) 》意见的函, 该征求意见稿第7章“核电厂系统设计要求”中的要求30为乏燃料贮存, 其中也提到了乏燃料池液位及温度监测的要求。
2.2 美国核能管理委员会 (NRC) 的要求
2012年3月12日, NRC发布了管理要求EA-12-051, Issuance of Order to Modify Licenses with Regard to Reliable Spent Fuel Pool Instrumentation, 专门对乏燃料池监测仪表做了要求。该管理要求指出, 在福岛事故期间, 事故响应者缺乏可靠的监测仪表来获取乏燃料池液位, 导致乏池被烧干、乏燃料损坏, 甚至产生大量氢气引发爆炸。福岛事故表明当缺少可靠的监测仪表时, 超设计基准外部事件后乏池的补水措施不能得到保证。因此该管理要求提出的加强乏燃料池监测仪表的要求能大幅度提高保护公众健康与安全的水平。
该管理要求明确指出:
(1) 测量仪表:乏池监测仪表应设置一路永久的、固定的测量通道以及一路备用通道, 备用通道可以使固定的或可便携式的, 在无法进入乏池区域的情况下, 仍然能监测乏池液位。
(2) 布置:乏池液位仪表的布置应考虑提供合理的对飞射物的防护措施, 如主、备测量通道的实体隔离, 布置在已有的能提供屏蔽保护的场所 (如角落、凹陷处等) 。
(3) 安装:安装应能保证地震期间及地震后仪表仍能保持其设计配置。
(4) 鉴定:在乏池水处于饱和状态下的温度、湿度、辐照环境下, 主备用通道均能可靠工作。
(5) 独立性:主备用通道之间应保持独立性。
(6) 供电:供电通道应保持独立, 并且能提供连接移动电源或移动发电机的接口。
(7) 精度:应保证仪表通道的设计精度。
(8) 试验:应为测量通道提供定期的测试和标定。
(9) 显示:在主控制室、停堆控制盘或其他合适的可到达的地方设置乏池液位指示。
为满足NRC该指令的要求, NEI (The Nuclear Energy Institute) 于2012年8月发布了《Industry Guidance for compliance with NRC Order EA-12-051, “To Modify Licenses with Regard to Reliable Spent Fuel Pool Instrumentation”》 (NEI 12-02 Rev.1) 。该报告提出了为满足NRC要求需采取的推荐方法, 随后NRC的ISG文件《Compliance with Order EA-12-051, Reliable Spent Fuel Pool Instrumentation》背书了NEI的这份报告, 使其具备了法律效力。
3 改进要求与措施
根据《通用技术要求》, 乏池监测仪表必须能经受设计基准地震, 乏燃料池液位仪表的测量区间应包括乏燃料池开始裸露的水位到满水位;温度仪表应能连续测量乏池的温度;应在主控室或其他适当位置设置相关的指示信息, 并设置相应的报警。
测点虽然不直接用于安全相关控制功能, 但是执行事故后监测的功能, 此外, NRC明确要求测量设备应通过设备鉴定以验证其各种工况下可用, 布置敷设等均保持通道独立性。因此应该直接采用1E级设备, 使用1E级仪表电源进行供电, 并且信号接入安全级仪控系统 (非安全级仪控系统一般保证不能在设计基准地震后维持功能可用) 。整个仪表通道的所有环节均采用1E级设计, 根据NRC的要求, 还应配备冗余的监测通道, 两个测量通道保持电气隔离和实体分隔。
对于连续测量仪表, 其仪表测量范围应覆盖从乏燃料格架上方至池顶部的范围, 对于离散测量仪表, 至少3段关键的液位需要被监测:支持乏池冷却系统正常运行的液位;覆盖提供辐照屏蔽 (允许操纵人员站在池边而不造成严重的辐照后果) 的液位;燃料格架上方, 燃料尚未裸露但需要立即执行乏池补水操作的液位。
此外, 《通用技术要求》要求应考虑丧失全部交流电源 (包括厂址附加柴油机) 供电情况下对液位和温度测量系统的供电。大部分核电厂的仪表电源均为直流UPS电源, 在丧失一切内外部电源并且UPS电池电量耗尽之后, 无法保证为乏池监测仪表供电。因此强烈建议增加便携式监测仪表作为后备监测手段, 当发生上述事故后, 该便携式仪表能为液位计和温度计供电, 并且自带显示功能, 能为核电厂操纵员的事故应急操作提供可靠的乏池信息。
4 运行核电厂改进方案
4.1 一次测量仪表
由于运行核电厂内乏燃料池中均放置了数量不等的乏燃料组件, 水池液位保持在高位, 因此改进的难点主要在于安装。目前主流的1E级或抗震I类液位测量表包括以下几种:远传膜盒压力变送器/静压式液位计;电接点液位计/热扩散式多点液位计;导波杆雷达液位计;吹气装置液位计;压力变送器 (取压口位于与乏池联通的管道上) ;其他 (如旁通管测液位、差压变送器、浮球式液位开关等) 。
前4种仪表在安装时均需要在池壁上放置支架, 在运行电厂改造时基本上是无法实施的, 因此如果对支撑方式进行改进, 并重新进行抗震鉴定。此外, 若使用吹气装置进行液位测量, 还需要配置核级仪用压空气源或核级储气罐。采用压力变送器 (取压口位于与乏池联通的管道上) 的方式时, 由于工艺管道往往低于乏池底部, 而变送器的位置还要低于取压口, 因此需要考虑应对类似福岛事故 (地震导致海啸和水淹) , 变送器不应水淹而失效, 可以考虑的预防措施包括相关厂房防水淹封堵、将变送器分散布置以提高多样性等。
1E级温度测量仪表的选择面较窄, 最常用的是铠装铂热电阻, 另外, 热扩散式多点液位计也带有温度测量功能。温度计在运行电厂中的改造同样存在安装的问题, 温度计保护套管需要深入到池中乏燃料格架上方位置处, 以便测量在各种工况下的乏池温度。运行电厂的温度计改造同样需要考虑温度计保护套管的支架问题, 可以考虑采用原有的支架并进行适当、可行的抗震改造。
4.2 数据处理装置
仪表测量信号 (主备通道) 应送入电厂1E级仪控系统 (或单独设置1E级信号显示系统) , 并且在主控制室指示和报警;同时推荐送往应急指挥中心以供事故后决策使用。仪表由核级仪表电源 (带UPS) 供电, 为满足《通用技术条件》对于供电的要求———在丧失全部交流电源 (包括厂址附加柴油机) 供电情况下对液位和温度测量系统的供电, 可以考虑为便携式显示仪表 (自带电源) 预留接口。
4.3 推荐的改造方案
4.3.1 一次仪表的选型方案
从现有的仪表产品来看, 没有任何一种标准的、成熟的产品可以在运行电厂安装条件受限的情况下, 直接满足所有监管当局的要求, 因此任何一种改进方案都必须在现有的产品基础上进行进一步的研发或设备鉴定。
目前投入式液位计有多种产品可以满足《通用技术要求》的相关要求, 如导波杆雷达液位计 (经抗震鉴定) 、1E级远传膜片式变送器、热扩散式多点液位计、静压式液位变送器等, 但由于其结构为投入式, 均需要在乏池壁上设置固定支架, 这在运行核电厂中是很难实现的。因此需要为这些仪表开发设计一种专用的固定支架, 并能通过抗震鉴定, 这就要求仪表本身的重量要轻、自身结构要牢固。质量较重的多点式液位计很难实现安装支架的设计, 因此不推荐采用;1E级远传膜片式变送器的测量范围一般不允许超过8m, 否则精度会受影响并且出现测量死区, 但其质量较轻, 远传毛细管为柔性结构, 支架设计较为简单, 如果乏池较浅 (如秦山III期) , 可以考虑优先采用。
雷达液位计是目前较为可行的方案, 非接触式雷达液位计的支架设计简单, 只需设备本身能通过抗震鉴定即可, 耐辐照的问题可以采用分体式仪表来或者为仪表设置屏蔽措施来解决。AP1000依托项目部分液位测点采用了导波杆式雷达液位计并通过了抗震II类 (结构完整) 鉴定, 在雷达液位计抗震鉴定方面积累了很多经验和原始数据, 已经具备抗震I类 (结构完整并且功能可用) 鉴定的条件, 因此导波杆式雷达液位计也是一种可行的方案。
另外, 静压式液位计也是另外一种可以考虑的方案, 美国已经有供货商对静压式液位计进行了改造, 重新设计了可靠地支撑结构, 并通过了1E级设备鉴定。
4.3.2 数据处理装置改造方案
检测信号的实现、报警和控制功能 (如适用) , 必须是抗震I类的。如果运行电厂已经配备了核级仪控系统, 可以将这些信号直接送往该系统中, 并且采用对应的供电方案。否则, 还应增设抗震I类的信号显示报警系统。可以考虑的硬件设备包括核级无纸记录仪、核级显示和报警卡件等。另外, 安装这些设备的机柜应整体通过抗震鉴定。
5 结语
101堆乏燃料元件破损检测方法 篇2
关键词：乏燃料元件1 ； 破损检测方法2
中图分类号： TL751 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）06（b）-0000-00
101重水研究堆（HWRR）是我国第一座反应堆，1958年6月反应堆达到临界，9月开始投入运行，2007年7月停止运行，已经运行了近50年。在反应堆运行期间，产生了大量的乏燃料元件，为了保障乏燃料元件的安全处置，所有的乏燃料元件都需要运往并暂存在兰州404后处理厂，存放在404中试厂的水池内。乏燃料元件的破损和泄漏，将严重污染乏燃料保存水池中的冷却水，所以在乏燃料元件外运前要进行乏燃料元件破损检测工作以确保要求运输并准备储存的乏燃料元件无破损无泄漏。
1乏燃料元件破损检测方法
1.1乏燃料元件破损检测原理
101堆要运输的乏燃料元件均选择已经出堆冷却5年以上，乏燃料元件出堆并冷却5年后，在乏燃料中的主要放射性物质除了铀、鎿、钚等长寿命α核素外，主要的放射性核素包括90Sr、137Cs、144Ce、147Pm和85Kr等半衰期较长的核素。固体的裂变产物取样测量难度大，而且容易受到破损燃料元件其他泄漏物质的干扰；气体裂变产物85Kr是惰性气体，半衰期为10.73 年，β-衰变时，放出514KeV的特征γ射线，在环境空气中的浓度小于1Bq/m3，在元件破损后扩散快，易于取样测
量；所以通过测量运输容器中是否有85Kr来判断乏燃料元件是否破损泄漏。乏燃料组件吊篮装入运输容器之后，加盖密封5-6天左右；使用真空泵抽取运输容器气体，并使抽出的气体通过活性炭冷阱（液氮浴控温- 198℃） ，85Kr（沸点为-153.2℃）被活性炭冷阱冷冻捕捉，，再用多道探头和多道系统进行测量。若有
85Kr的峰出现，说明元件包壳有破损，否则元件包壳完好。
1.2国内外常用的方法
对于乏燃料元件的破损检测，国内外通用的方法是通过对乏燃料元件包壳周围密封后抽气取样，对样品进行定性分析，通过分析样品中是否含有85Kr来判断与之对应乏燃料元件的包壳状况。
1.3气体样品取样设备和装置
气体样品取样设备包括机械真空泵一台，真空表一个，液氮瓶一个，活性碳2kg，活性碳冷阱1个，金属三通一个，三通放气阀两个，真空橡皮管10m等。
气体样品取样装置如图1所示。
图1运输容器气体样品收集装置示意图
1.4气体取样操作步骤
（1） 按照运输容器气体样品收集装置示意图（图1）连接取样设备；
（2） 关闭3号三通阀，打开9号三通阀，打开冷阱两边的4号阀门，启动机械真空泵抽真空3-5分钟建立真空后，将冷阱放入液氮瓶中；
（3） 待冷阱温度平衡后，打开3号阀，对运输容器抽气15分钟；
（4） 关闭冷阱两边的阀门、停泵、打开3号阀和9号阀，通空气，取下冷阱。
1.5冷阱85Kr的测量分析
（1） 测量本底15分钟 ，以便与测量样品进行比较；
（2） 用高纯锗γ能谱仪测量活性炭冷阱取样器中的85Kr，测量时间15分钟，测量能量为0.514Mev的峰值，判断 85Kr是否存在。如果测量结果低于探测限，则说明元件无破损，如果测量结果有85Kr存在，则根据测量的数据和仪器的效率可以推算出85Kr的含量。
2结语
101堆从1995年开始乏燃料外运工作，1995年、1996年两批乏燃料外运共
15个运输容器，使用上述检测方法合格后，运至404厂。1996年运输的4号容器内燃料组件在2004年卸料前破损检查中发现容器内有85Kr裂变气体存在，测量数据平均值为：第一次56639，第二次3995（γ计数/300s），判断其内组件存在破损，这种方法得到实际验证。使用上述检测方法2008年至2013年对27个运输容器中的乏燃料元件进行了破损检查，检查结果表明，27个RY-1型铅容器内乏燃料元件均无破损。
参考文献：
[1].仲言.《重水研究堆》.原子能出版社.1988
[2].黄乃明.低水平放射性测量中的探测限及其计算.辐射防护通讯.2004
乏燃料水池多样性补给分析 篇3
核燃料达到一定燃耗深度从堆芯卸载出来后仍有较大的衰变热, 不能立即处理, 需暂存在乏燃料水池 (SFP) 中。乏燃料水池冷却系统 (SFS) 用来排出贮存的乏燃料产生的衰变热, 从而将乏燃料水池中的温度维持在可接受的温度范围。AP1000 SFS系统用于正常运行期间导出衰变热, 是非安全相关的系统。但乏燃料水池在发生超设计基准事故或外部灾害事件 (包括地震、水淹、海啸等自然灾害事件和火灾、小飞机撞击等认为事件) 时的安全性一直是核电厂设计的重点。
在日本福岛核事故中, 海啸超过了电站的设计基准并且淹没了电厂紧急电源和电力输送系统。这种持续的丧失电源严重危及堆芯冷却和安全壳完整性等重要的安全功能。当失去电源也影响到SFP的冷却功能时, 需要维持SFP内足够的水容量以防止燃料失去冷却而损坏。袭击福岛核电厂的海啸等级超过了电站设计基准, 尽管现在预测超设计基准外部事件 (BDBEE) 等级和频率的能力已经提高, 且电站的设计基准有一定余量, 仍然有可能发生超设计基准外部事件。因此, 尽管不可能, 在电站的设计和许可证的发放时仍考虑外部事件可能超过设计基准的假设, 如同福岛事故发生的那样。为了加强核电站的安全性, 美国核能协会 (NEI) 提出增加多样性和灵活性应对措施 (FLEX) 来针对潜在的超设计基准外部事件可能引起的后果。
1 FLEX的目标和指导原则
FLEX措施将包括利用贮存在厂内的现场设备和为了长期事故响应提供额外材料和设备厂外设备。通过向重要的安全功能提供多种电源和水, FLEX可以缓解超设计基准外部事件导致的后果。
FLEX的目的是建立不定期的应对能力来防止反应堆和乏燃料水池中的燃料损坏, 且通过利用已安装设备, 现场便携式设备和预贮存的厂外资源维持安全壳功能。FLEX措施关注维持或者重启重要的电站安全功能, 不关注具体的损坏状态或者外部事件的机械评估。应对这些工况的基本措施包括以下3个阶段:
1) 最初的应对措施依靠已安装的电站设备;
2) 从已安装电站设备到现在FLEX设备的过渡;
3) 从厂外设备获得额外的能力和冗余, 直到电源, 水和冷却剂注入系统重新启动或在役。
每个电站的具体分析将决定每个阶段的持续时间。已损坏电站的恢复不在FLEX的能力范围内, 因为具体的行动和能力将与电站的具体情况有关, 且这些情况不能预先知道。
假想的对反应堆安全影响最大的超设计基准事故导致的后果是丧失电源和失去最终热井。本文分析增加多样性和灵活性缓解措施 (FLEX) 的方法, 它将针对电厂的所有机组同时发生持续失去交流电源 (ELAP) 和最终热井不可达 (LUHS) 时加强超设计基准事故方案的纵深防御。
2 乏燃料水池多样性补给方式
外部灾害情况下SFP补给措施包括内部措施和外部措施。内部措施包括电厂内不同补给方式的执行, 以提供至少500gpm的SFP补给能力。外部措施包括采用移动式补给源和喷淋来加强特定电厂事故响应的多样性和灵活性。外部措施的导则用来确定外部措施是否需启动及喷淋模式是否恰当。SFP的补给措施旨在强化特定核电厂的总体响应能力, 为了有效开展这些措施, 电站需建立程序/导则用于指导措施的正确实施。SFP内、外部补给及喷淋措施的决策程序如图1所示:
2.1 SFP内部补给措施
内部补水措施的目的是建立SFP多样补给方法使其补给能力不小于500gpm。
在失去正常SFS冷却的条件下, 两条抗震管道能提供SFP的应急补水以便支持事故后7天的乏燃料衰变热导出。SFP的补给水源见表1:
1) 当SFP衰变热小于等于4.0MWt时, 无需补水, 乏燃料水池及燃料转运通道内的水可维持乏燃料冷却72小时。
2) 当SFP衰变热大于4.0MWt而小于等于5.0MWt时, 来自容器冲洗井 (CWP) 的补给水足以冷却乏燃料72小时。
3) 当SFP衰变热大于5.0MWt而小于等于7.0MWt时, 安全相关水源CWP和CLP可以维持乏燃料水池冷却72小时。
4) 当SFP衰变热大于7.0MWt时, PCS储水箱和PCS辅助储水箱单独或者共同提供的补水可以实现乏燃料水池冷却至少7天。
2.2 SFP外部补给措施
一般情况下, 核电厂事件的进程远不只7天。事故后乏燃料水池内部补给措施只能够保证乏燃料水池7天内维持在可冷却状态, 这为进行后续缓解措施提供了充足的准备时间。当事故发展到需要外部措施时, 关注的措施就从内部补给措施转移到外部补给措施上。外部补给措施主要包括两个功能:SFP补给和喷淋。喷淋是在SFP水位无法维持时使用。外部措施同样是针对特定厂址的, 而与事故过程无关, 它不要求立即执行且可以依靠相同的泵或者水源。外部补给措施所用到的设备必须定期检查, 确保处于随时备用状态。
2.2.1 外部补水
外部补水的目的是利用移动电源和泵建立一套灵活的补给装置, 使SFP的补给流量不小于500gpm。与内部措施不同的是, 外部措施不需要同时执行, 也可以利用相同的水源。水源可以使厂内的消防水车或者便携式泵。泵可以采用柴油机驱动, 也可以采用厂内交流电源。
SFP的外部补给水源主要来自消防系统, 包括厂内主消防水箱, 厂内辅助消防水箱和消防水车。消防水通过PCS系统的接口实现向SFP的注入。
2.2.2 外部喷淋
外部喷淋的目的是利用移动电源和泵建立一套灵活的喷淋装置, 使其SFP喷淋流量不小于200gpm。喷淋水源与外部补给水源可以相同, 泵可以采用柴油机驱动, 也可以采用交流电源驱动。
SFP泄漏率超过补给率时会导致乏燃料水池排干, 当SFP内液位低于LL液位报警值时, SFP喷淋启动。SFS设计两列冗余的喷淋系统, PCCWST内的冷却水通过重力驱动输送到SFP东侧的喷嘴, 或者采用柴油驱动的FPS便携式消防泵将消防水输送至SFP西侧的喷嘴。喷嘴的布置应满足对SFP必要的部分有足够的冷却流量。
3 结论及存在的问题
针对核电站可能发生超设计基准外部灾害, 为了保障乏燃料水池的冷却, 采取了多样性的补给措施, 可以有效避免发生类似福岛的核事故。本文结合核电站的事故管理程序, 介绍了乏燃料水池多样性补给方式在整个核电站事故管理中的作用, 并针对《多样性与灵活性应对措施执行导则》在SFP补给能力上的应用进行对比分析。多样性与灵活性应对措施在乏燃料水池补给方式上的应用加强了核电站的纵深防御能力。
参考文献
乏燃料池 篇4
关键词：KBS-3,Keff,MCBURN,ORIGEN
核科学技术发展和核能的和平利用乃是近世纪人类最伟大的成就之一。随着投入运行的核电站越来越多, 每年卸出的乏燃料数量也是相当可观的。其中大量的锕系核素和长寿命的裂变产物将会大量的积累下来。目前对于乏燃料的处理通常采用开式循环, 开式循环就是对燃料不进行后处理, 而是贮存一定的时间后进行深度埋藏处置, 这种处置方法适合短期处理, 能够很有效地防止核扩散, 并且经济性较好[1]。这种埋藏高放废物的地下工程一般称为高放废物处置库, 高放废物地质处置是一项以放射性核素的包容、阻滞为核心内容, 以多重屏障 (地质介质属于天然屏障, 废物体、包装容器和缓冲回填材料等属于工程屏障) 为主要手段, 以及千年到万年以上公众健康和环境保护为安全目标的极其复杂的系统工程[2]。
1 KBS处置库结构简介
KBS-3系统是IAEA推荐的, 由瑞典生产成熟的处置库系统, 所以本文可以来对它进行模拟分析。KBS-3处置库KBS系统是国际上比较成熟的处置库系统, 是一个10万年以上的工程。KBS系统的破损是由于地质环境的变化、地下岩层的挤压和水中氧化性组分含量增高从而腐蚀乏燃料包装容器。局部氧化场还将会对地质处置系统体系产生破坏性影响。当包装容器破损时, 地下水进入燃料组件空隙, 由于水是一种很好的慢化剂, 乏燃料中的可裂变材料 (239Pu、233U等) 在热中子的作用下会发生链式裂变反应, 导致包装容器中的keff值上升。当系统处于超临界时, 会产生临界安全事故, 所以必须对系统进行临界安全计算。
系统含有四层屏障:1) 乏燃料锆包壳;2) 铜包壳的包装容器;3) 膨润土回填材料;4) 地质体。由于包装容器直接和乏燃料组件接触, 对乏燃料的地质处置十分重要, 对它的研究很有必要。KBS-3包装容器分为两层:铸型铁内衬材料———提供必要的机械强度支撑;铜包壳———防止外部物质对核废物容器罐的腐蚀。
2 处置库建模和模拟
2.1 物理模型的建立
如图1所示, KBS处置库每个燃料组件是按照17×17的正方形栅元排列的。其中有264个燃料棒栅元, 24个控制棒导向管栅元, 1个中子测量管栅元。燃料棒是由初始富集度为3.5%的UO2在压水堆中运行3年得到的乏燃料组成的, 用的是锆-4合金包壳。在4个燃料组件是铸型铁内衬材料支撑起来的, 整个包装容器是由铜包壳保护起来的。
2.2 模拟计算
首先, 本文应用了MCBurn对富集度为3.5%的初装燃料进行循环燃耗计算;然后通过ORIGEN2.0这个软件模拟各种核素的质量随着时间的变化;最后应用了MCNP5计算了随着时间的增加, 包装容器keff值的变化趋势, 并且进行不同体积的水对keff值的敏性分析。
2.2.1 MCBurn燃耗计算
为了提高乏燃料包装容器临界计算的精准性, 本文从富集度为3.5%的初装燃料开始模拟。MCBurn是由MCNP5和ORIGEN2.0耦合的软件, 可以进行不同堆芯的燃耗计算。由于压水堆的结构统一、比较均匀, 并且MCNP5中核素的质量都是相对质量, 所以在MCBurn中可以计算一个栅元来得到整个组件的燃耗情况。在图2中, 红色的部分是燃料棒, 蓝色的部分为氦气, 黄色的部分为锆-4合金包壳, 绿色的部分为渗入到包装容器中的水。通过MCBurn进行的循环燃耗计算, 本研究可以得出反应堆运行三年以后, 乏燃料的组成情况。从图3中可以看出, 乏燃料中238U的质量是最大的。然后235U、236U和239Pu都在乏燃料中占有很大的份额, 这对本文后面的衰变研究提供了重要的依据。
2.2.2 Origen2.0衰变计算
由于KBS系统是一个10万年以上的工程, 所以本研究需要研究其在长期衰变的过程中乏燃料的变化情况。本文通过Origen2.0这个软件, 来计算一个组件中不同核素质量随着时间的变化趋势。从表1数据可以看出:235U和236U是在衰变初期是基本保持不变的, 随着时间的增加235U的质量缓慢地增加, 而239Pu和240Pu的质量是相反的趋势, 从图4可以得出239Pu可以衰变成235U从而进一步证明了实验的准确性。
2.2.3 应用MCNP5进行乏燃料包装容器的临界计算
本研究假设了一种极端的情况, 由于地质环境的变化、地下岩层的挤压和水中氧化性组分含量增高从而腐蚀乏燃料包装容器组件。当包装容器组件破损时, 地下水进入燃料组件空隙, 乏燃料中的可裂变材料 (239Pu、233U等) 发生链式裂变反应。本研究通过MCNP5模拟包装容器中一个组件在中子全反射的条件下计算了其keff随着时间的变化趋势, 并且进行了keff变化趋势对水体积的敏性分析, 如图5所示。从图中可以得出, 包装容器组件的keff值有一个先上升最后缓慢下降的趋势, 这是由于235U的相对质量在乏燃料中的质量份额所决定的。同时, 还可以看出随着水体积的减小, 水下降相同的体积, keff的下降越明显。本文中计算出来keff的最大值为0.9027, 误差在0.735%左右。这是由于本文没有考虑地质层中岩石的放射性对整个处置库系统的影响, 把组件设置成中子全反射的情况下, 以及没有考虑地下水中的成分组成, 因此会对本次计算造成一定的偏差。但总体的趋势是正确的, 有一定的参考价值。
3 结论
本文通过基于KBS-3系统包装容器破损浸入水的极端情况, 应用了蒙特卡洛方法进行模拟分析计算, 得出包装容器在发生破损事故中, keff都会有一个先上升后下降的趋势, 这是由于239Pu可以通过一系列的衰变成235U, 因此235U在核素中的份额会变大。由于本文中组件设计了全反射的极端情况并且没有考虑处置库埋藏的地质情况, 所以组件的keff值最大为0.9027会存在一定的误差。随着水体积的减少, keff的数值下降。当水的体积越小时, keff的变化趋势越明显。通过计算乏燃料包装容器组件的keff值, 我们可以得出包装容器在浸入水的条件下是安全的。
参考文献
[1]顾忠茂.我国先进核燃料循环技术发展战略的一些思考[J].核化学与放射化学, 2006.
乏燃料池 篇5
核反应堆卸出的乏燃料具有极强的α、β、γ放射性,伴有一定的中子发射率,并伴随放出热量。乏燃料从反应堆中卸出后需在乏燃料水池中贮存一段时间,以使短半衰期的放射性核素绝大部分衰变掉,并带走其衰变热。通常每台百万千瓦级核电机组每年可卸出25t乏燃料,按照我国核电发展速度,预计2010年后我国积累的乏燃料将达到1000t;按照我国核电发展的目标,2020年后预计每年将卸下超过千吨乏燃料[1]。目前国内外大部分乏燃料的贮存方式采用“湿式”贮存,即将乏燃料存放于水池的格架上。除湿式贮存外,近20年来还开发了“干式”贮存[2],其中以容器贮存的应用较广泛,干式贮存容器兼有贮存和运输乏燃料的功能。为了增加乏燃料设施的贮存容量,同时确保在密集贮存中乏燃料阵列有足够的安全裕量,以防止可能出现的意外事件,常在乏燃料贮存水池格架和贮运容器中设置固态中子吸收材料。乏燃料贮运用中子吸收材料在乏燃料的安全贮运中扮演了重要角色。国外自从核能的利用开始就对乏燃料中子吸收材料进行了一系列的研究,而我国由于核能的商业利用起步较晚,对中子吸收材料的研究相对迟缓,目前核电厂使用的中子吸收材料相当一部分需要从国外购买。
1 乏燃料贮运用中子吸收材料的特点
中子吸收材料通常是把具有高的热中子和超热中子吸收截面的金属或非金属单质、化合物等,熔融在金属或弥散在金属基体、有机聚合物基体中形成的合金、复合材料、有机聚合物材料。这些中子吸收材料大多包含有硼、镉、银、铟、铪、铕、钆、镝等具有高中子吸收截面的元素。铪是中子吸收材料中比较优异的材料,但稀缺昂贵。银、铟、镉3种元素常做成控制棒使用,而不作为乏燃料中子吸收材料。铕、钆、镝等稀土元素作为中子吸收材料使用时,二次γ射线的产额大,它们的嬗变产物有长的半衰期和高的放射性,且稀土元素价格相对昂贵。因此,乏燃料贮运用中子吸收材料在选材制备时在性能上应满足中子吸收截面大,对热中子和超热中子都有较高的吸收能力,中子活化截面小;熔点高、导热好、热膨胀系数小,使用时尺寸稳定并与格架、乏燃料组件等相容性好,强度高、塑韧性好、抗腐蚀、耐辐照,生产工艺简单,易加工,成本低廉。从乏燃料贮运用中子吸收材料的使用性能、核性能以及生产成本等综合考虑,目前使用和研究较多的中子吸收材料多添加硼、镉、钆等为中子吸收元素。
2 含硼中子吸收材料
硼是自然界资源丰富的元素,天然硼有两种稳定同位素10B和11B,其热中子吸收截面为752b,其中10B为3837b,11B为0.005b,并在较宽的中子能量范围内服从1/V吸收规律。硼吸收中子后,只产生软γ光子(约0.5MeV)和很容易被吸收的α粒子,而没有大的剩余感生放射性。因此,核反应堆乏燃料贮运用中子吸收材料常添加硼作为中子吸收元素。目前国内外常用的含硼中子吸收材料包括硼钢、B4C/Al复合材料、硼铝合金、含硼有机聚合物。
2.1 硼钢
用作中子吸收材料的硼钢通常采用高硼钢(含硼质量分数大于0.1%),其强度高、耐蚀性优良、吸收中子能力良好。但是,硼在不锈钢中的溶解度低,过量的硼加入会析出硼化物(Fe,Cr)2B,导致热延性大大降低,而且制备高硼含量的硼钢是非常困难的。随着硼的加入,硼钢的塑性和韧性有很大程度的下降,特别是铸造高硼钢,其可加工性很差。无论是铸态还是热轧态,硼钢的性能均与热加工温度有很大的关系,在1000～1180℃范围内,有较好的力学性能,当温度超过1200℃,其延性几乎为零。原因是析出的硼化物与奥氏体在1150～1225℃的温度范围形成低熔点共晶[3],共晶物熔化导致了硼钢的热脆性。为了降低硼的含量,减少因过量的硼而引起的材料脆性,同时不影响硼钢吸收中子的性能,国外有研究在硼钢中添加富集硼-10,但由于富集硼-10昂贵,因此利用富集硼-10生产的硼钢成本较高[4]。
在美国含量硼质量分数0.20%～2.25%的硼钢分为A、B两级[5]。A级与B级相比,硼化物更细,在硼钢中分布更均匀,同时有更好的力学性能。因而A级硼钢既可用作中子吸收材料又可作结构材料,而B级硼钢仅用作中子吸收材料。在日本硼钢制备最初主要是采用模铸-锻造(或开坯轧制)-板材热轧工艺,近年已能连铸生产质量分数为0.6%B和1.0%B的不锈钢[6,7,8]。日本住友金属工业公司、日立金属公司、神户钢厂等均可生产高硼钢,并且这些硼钢已在乏燃料贮存格架、运输和贮藏容器上使用。英国最初研究的高硼钢多是相当纯的铁-硼合金,添加了适量的铝,目的是便于加工,硼质量分数为2%～4.75%时,含铝有一定临界范围,在这一范围内铁-硼-铝合金可以锻造和轧制;含硼更高时,铁-硼-铝合金不能锻造。20世纪70年代初,德国西门子公司开始研制乏燃料贮存高密度贮存架,并选用硼钢作为中子吸收材料[9],研究发现硼钢良好的耐腐蚀、抗辐照性能使得乏燃料贮存架在电站整个寿期内正常工作,无需进行昂贵的在役检查。为证明硼钢用作高密度乏燃料贮存架结构材料的可靠性,西门子公司对硼钢(含质量分数为1.6%～1.9%的天然硼)的中子吸收性能、冶金性能、力学性能、抗腐蚀性能、抗中子辐照性能、焊接性能开展了研究。
20世纪60年代末,我国开始研究用于反应堆屏蔽用的硼钢,目前研究的高硼钢或高硼铁则更多地用于耐磨材料[10,11]。国内中国核动力研究设计院、沈阳铸造所以及东北大学等开展了相关辐射屏蔽用硼钢的研究工作。沈阳铸造所曾研究了硼质量分数0.5%的硼铸钢,中国核动力研究设计院在20世纪90年代研究了高硼钢的冶炼、锻造、热处理工艺过程,并通过加入Ni、Mo以改善其力学性能[13]。东北大学通过多次熔炼和反复轧制等手段,制备出含硼质量分数0.55%的硼钢,并对不同硼含量的硼钢的微观组织和力学性能进行了相关研究[13]。近年,中国核动力研究设计院和西华大学在硼钢的制备、热处理以及工艺对材料力学性能和微观组织影响等方面进行了联合研究。
2.2 B4C/Al中子吸收材料
B4C/Al中子吸收材料是由B4C弥散在Al基体中构成的复合材料,其主要是以板的形式在乏燃料水池或燃料运输容器中使用,制备方法主要包括金属熔炼工艺、粉末冶金法、浸渗工艺法等。但从商业制造成本和工艺复杂情况考虑,更多的采用金属熔炼工艺和粉末冶金法。金属熔炼工艺制备过程存在较严重的界面反应[14,15],所形成的界面产物易于结合成团,导致硼分布不均匀,同时还将严重恶化材料的力学性能,影响材料的使用,因此常在金属熔炼工艺中添加少量的金属钛来降低界面反应。另外,采用粉末冶金法、电火花等离子快速烧结工艺也可有效降低界面反应产物[16,17]。粉末冶金法制备的B4C/Al中子吸收材料按照材料的密度不同分为低密度B4C/Al材料(在美国称为Boral)和高密度B4C/Al材料(在美国称为Metamic[5,18])。其中Boral是由B4C和Al基体构成的芯体,外面包覆一层铝组成,而Metamic则表面没有包覆。Boral板的芯部包含了一些微孔,这也使得其实际密度小于理论密度。Metamic制备过程中采用等静压制坯、真空烧结、挤出预成型等工艺,最后制备的板材避免了内部的微孔,接近全致密。
美国AAR制造公司在研制Boral的过程中发现当B4C质量分数高于50%后,在烧结过程中B4C颗粒和铝粉不能形成充分的粘结,确定Boral最高B4C质量分数不超过50%为好,B4C粉平均粒度85μm。2004年AAR为改善Boral的性能,采用新的制备工艺,使铝粉在轧制过程中发生烧结,从而增强了芯体和包壳的粘结性。计算表明当Boral面密度大于0.035g/cm2后几乎达到理想中子吸收材料的效果[5]。Me-tamic的原料是6061Al粉和ASTM C-750规定的Ⅰ型B4C粉。据METAMIC,LLC.公司报道,若B4C在Metamic中的质量分数低于25%,则Metamic能用通常铝工业上的标准焊接工艺进行焊接,而氩弧焊是常用的焊接手段。Reynolds金属公司、EPRI和东北技术公司(Northeast technology corp.)对Metamic进行质量鉴定试验,结果表明该材料能够满足乏燃料贮存和运输设备内中子吸收条件的要求。质量分数31%B4C的Metamic已经被美国核管会批准用于乏燃料湿法贮存设备,并被推荐用于阿肯色州核电厂1区和2区的乏燃料格架[19,20],另外在AP1000核电厂乏燃料水池的设计中也采用了这种材料作为中子吸收材料[21]。加拿大Alcan公司研究了4种类型的B4C/Al中子吸收材料——6351Al-B4C、6063Al-B4C、1100Al-B4C、Al-Si-B4C。这些材料都采用金属熔炼工艺制备。在制备过程中为降低严重的界面反应,加入了质量分数为0.5%～2.0%的钛。根据Alcan报道,6351Al-B4C、6063Al-B4C材料有良好的热导性,能挤压和轧制,有优异的力学性能可用作结构材料,但B4C的质量分数应小于18%,1100Al-B4C不能用于结构材料,B4C的质量分数可达到28%。
我国对B4C/Al材料的研究更多关注熔炼工艺中Al与B4C的润湿性以及材料的界面反应特征[22]。东北大学彭可武等[23]采用X射线衍射和差热分析系统研究了B4C和Al在0～1500℃高温范围内的化学反应和相组成。近年来,以乏燃料贮运用中子吸收材料为目的的B4C/Al材料的研究在国内几个研究单位也取得了初步的研究成果,但具体的相关研究论文或报告较少。
2.3 硼铝合金
硼铝合金类似于硼钢,硼在铝中的溶解度非常低,仅有限量的硼与铝合金化,且在晶界上形成富硼的硼化物,增加了材料的脆性。由于硼铝合金中硼含量低,因而用作乏燃料贮运用的中子吸收材料板时有相对低的硼-10面密度。例如,一种含天然硼质量分数为4%、厚度为0.25cm的硼铝板,其硼-10面密度为0.005g/cm2,在乏燃料水池格架或容器中如果用这种硼-10含量的中子吸收材料,不能提供足够的核反应临界控制[5]。因此,为保证硼铝合金既有高的硼-10面密度,又不至于因加入过量的硼而引起材料的加工性能严重恶化,乏燃料贮运用中子材料用的硼铝合金通常添加富集硼-10。
Eagle Picher公司有两种硼铝合金用作乏燃料中子吸收材料,一种是以1100铝为基体,另一种是以6351铝为基体[18]。Eagle Picher用富集度95%硼-10为硼源制备硼铝铸件,然后热轧到最后使用的规格。1100Al-B合金仅用作中子吸收材料,而6351Al-B合金可用作结构材料和中子吸收材料。硼铝合金基本的生产过程包括:富集硼-10的化合物与熔融铝混合,熔融合金直接铸造为锭子,铸锭进一步挤压或轧制加工。无论是采用挤压还是轧制,最后生产的硼铝板都能达到最大理论密度,几乎没有内缩孔。熔融法制备的1100Al-B合金,硼的质量分数为0.5%～4.5%,天然硼当量质量分数为2.7%～24.6%,不采用热淬火处理。6351Al-B合金在铸造过程中,硼铝化合物优先沉积在晶界,在铸锭周围会出现相对低硼浓度的环带区域。为了制备有更均匀硼含量的铸锭,加入一种钛盐到熔融的铝基体中。这种铸锭合金包含第二相TiB2沉积在晶界,此种钛沉积物比硼化铝沉积物更小,在铸锭的外部边缘不容易形成大量沉淀聚集物,防止形成硼浓度不均的环带区域[24]。钛作为晶粒细化剂,倾向于使铝硼合金组织各向同性,其中钛质量分数约为4.6%。采用该工艺制备的硼铝合金其富集硼-10的质量分数为0.5%～2.5%,该材料需采用T5热淬火处理。Eagle Picher硼铝合金作为干式贮运系统中子吸收材料已经通过鉴定测试,结果表明,该材料在去离子水或0.23mol/L硼酸水溶液中于40℃有良好的性能。硼铝合金在80℃的去离子水中有良好的抗腐蚀性能,而在硼酸水溶液中,pH=4.5～6.5时有局部点蚀。硼铝合金在用干式贮运容器设计寿命的中子剂量(1×1017 nvt)辐照下,没有发现被检查样品的尺寸变化和因辐照引起的材料损伤。
2.4 含硼有机聚合物
有机聚合物含氢量高,对快中子有良好的慢化作用,为进一步增强其吸收中子的效果,通常向有机聚合物中加入含硼的中子吸收剂,如聚乙烯就是在辐射屏蔽工程中常用的一种聚合物材料,聚乙烯加硼处理后,碳和氢俘获热中子放出二次γ射线的强度会大大降低而吸收热中子的能力增强。在聚乙烯加硼过程中,制造者可以在制造聚乙烯的原料中混入一定量的B2O3或是B4C粉末。中国核动力研究设计院从20世纪80年代末开展了铅硼聚乙烯复合材料的物理性能、力学性能、中子辐射效应以及屏蔽性能的研究工作,以聚乙烯作基体将B4C粉和铅粉均匀地弥散在其中,通过高速搅拌、捏合、塑化、层压而成的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料,在随后的测试表明铅硼聚乙烯具有良好的工程性能、尺寸稳定性好,具有较满意的耐辐照性能,适合工程应用,其使用温度为80～100℃[25]。塑料中除聚乙烯外,聚苯乙烯和异丁烯酸甲酯以及苯酚甲醛树脂(酚醛树脂)等也含有大量氢,所以也可用作中子屏蔽材料。Boraflex[26,27]曾是在美国部分核电厂乏燃料水池中广泛使用的一种聚合物基中子吸收材料,但不能作为结构材料使用。它是一种由聚乙烯二甲基硅氧烷或硅橡胶为基体、B4C弥撒在基体中构成的中子吸收材料,除了添加B4C外,在制备过程中还添加二氧化硅作为强化剂,Boraflex由质量分数50%的B4C、25%的聚乙烯二甲基硅氧烷和25%的晶体二氧化硅构成。使用过程中,由于γ射线和水环境的共同影响,硅橡胶基体转变为无定形二氧化硅。辐射诱导引起的聚合物交联结构的破坏使材料缩水失去它的橡胶弹性并形成破裂和缺口。因此,目前Boraflex已经不再使用。Carborundum公司研制了一种中子吸收材料是由B4C弥散在酚醛树脂中[5,18] 构成的聚合物材料。最初,为使这种材料板有一定的力学强度,该板必须有一定的厚度(6.35mm),而材料厚度的增加直接限制了乏燃料的贮存空间,不能达到乏燃料高密度贮存的目的。因此该公司研究了另一种中子吸收材料基体,同样是酚醛树脂但用玻璃纤维强化。这种材料厚度1.27mm,硼-10面密度0.015～0.02g/cm2,并且有适当的力学强度。其制备过程为:混合液态酚醛树脂和B4C,挤压成型混合物或铸模成型,热加速聚合,再进一步升温硬化以驱除在制备过程中产生的气体。该种材料同样也存在聚合物固有的易老化特性,研究表明[5]在γ辐照下随着照射剂量的增加,有H2、CO2、CO、CH4等气体放出,材料尺寸和质量变化明显,在γ辐照剂量1×107J·kg-1照射下,质量损失约为试样质量的5.5%～20.2%,体积减少15%。一般与金属材料相比,有机聚合物中子吸收材料更易遭受辐射损伤。长期辐照一般使聚合物的分子量减少,软化温度下降,而溶解度增加,同时由于该类材料使用温度通常有一定限度,因此有机聚合物材料在高放射性的乏燃料贮存水池或运输容器的应用中受到一定限制。
3 含镉、钆中子吸收材料
镉有8种稳定同位素,但只有Cd-113(丰度12.26%)具有较大的热中子吸收截面(20000b)。因镉廉价且容易加工,可用作中子吸收材料。镉用作乏燃料贮运用中子吸收材料时,由于其强度和耐腐蚀性差,必须以某种方法加包覆层。金属镉通常采用不锈钢包覆使用,我国秦山核电厂和大亚湾核电厂乏燃料水池部分格架就采用不锈钢包覆的镉为中子吸收材料[28]。但由于镉毒性高,制造过程中污染严重,在焊接等高温场合,就必须注意镉的高蒸汽压及毒性。因此,我国核电厂乏燃料水池在逐步用其他类型的中子吸收材料取代目前使用的镉。
天然钆有两种极高截面的吸收同位素Gd-155(60600b)、Gd-157(139000b),因而是一种优良的中子吸收材料。利用钆的优良的中子吸收性能,美国爱达荷州国家实验室研究了一种抗腐蚀的镍-铬-钼-钆合金中子吸收材料[19]。这种材料作为一种长期控制乏燃料临界的中子吸收材料应用于Yucca Mountain乏燃料贮藏室。镍-铬-钼-钆合金的制备过程包括熔炼、铸造、精炼、轧制等工艺。钆不锈钢合金是又一种由美国能源部资助研究的中子吸收材料[29]。钆在不锈钢或镍基金属中没有溶解性,在晶界上易形成一种富钆的第二相共晶产物(Ni,Cr)5Gd,热轧易产生严重的第二相,并引起各向异性。美国爱达荷州国家实验室对钆合金的力学性能、焊接性能、抗腐蚀性和中子吸收行为等进行了研究,但该类中子吸收材料目前仍处于实验室中试制备阶段,另外,该类材料的原料成本较高,不利于在一般商用核电厂乏燃料水池中大量应用。
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